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  • 新型碳材料團隊在能源轉化及存儲領域取得系列進展

    發布時間:2021-03-23發布人:魏孟吉瀏覽次數:532

    近日,我院新型碳材料團隊在能源轉化及存儲領域取得系列進展,相關研究成果分別發表在Angewandte Chemie International  Edition、Advanced Functional Materials、ACS  Nano、Matter等化學及材料類頂級學術期刊上,中國石油大學(華東)均為第一署名單位和通訊單位。該系列工作緊密圍繞國家能源發展戰略,針對傳統能源提效、新能源技術開發中的關鍵科學及技術問題開展前瞻性研究工作,為提高石化資源利用效率、優化能源結構、推進傳統能源與新能源的協同發展做出了積極貢獻。

    題為《Fe/Fe3C提升H2O2利用,實現甲烷轉化抑制 O2生成》(Fe/Fe3C Boosts H2O2 Utilization for Methane  Conversion Overwhelming O2 Generation)的成果發表在化學領域頂級期刊Angewandte Chemie  International Edition上,并被選為封面文章,2018級碩士研究生邢毅成為第一作者,吳文婷教授和吳明鉑教授為共同通訊作者。

    圖1. FeNx/C碳基光催化劑的性能調控及產物分布

    為拓展天然氣等高品質能源的應用領域,將主要成分甲烷直接選擇氧化為更易于運輸的液體產物是一條極具潛力的途徑,可極大擺脫對石油的依賴。然而,甲烷碳氫鍵的對稱四面體結構特別穩定,溫和條件下難以活化轉化。針對這一難題,新型碳材料團隊開發了新型的FeNx/C碳基光催化劑,通過調控內部FeNx的自旋態和Fe/Fe3C的含量,在常溫常壓下實現高達18%的甲烷轉化率,液體產物選擇性達到96%,其中主要產物甲酸產率可達4659μmol·g cat-1,選擇性高達90%(圖1)。此結果是已有報道的常溫常壓下H2O2光催化體系中選擇性氧化甲烷制備甲酸的最高活性。

    題為《V橋連氧化釩消除遷移能壘驅動晶格氧電解水》(V “Bridged” Co-O to Eliminate Charge Transfer  Barriers and Drive Lattice Oxygen Oxidation during  Water‐Splitting)的成果發表在材料領域頂級期刊Advanced Functional  Materials上,李忠濤教授為第一作者,李忠濤教授和吳明鉑教授為共同通訊作者。

    圖2. Co-V-O橋鍵提升電解水性能機理

       氫氣具有能量密度大、使用過程無污染、無溫室氣體排放等優點,是推動能源技術革命的重要能源載體。電解水制氫技術是氫循環的關鍵環節,但常見電催化劑緩慢的載流子傳輸過程使得電解水制氫的效率低,難以滿足應用需求。有鑒于此,團隊提出在廉價CoO電催化劑中引入Co-V-O橋鍵,通過自旋翻轉跳躍過程減小電荷傳輸能壘,提升電催化分解水性能,如圖2所示。這種含有Co-V-O橋鍵的催化劑可生長在不同導電基底上,使得這類催化劑具有極高的實用價值。

       題為《雜多酸與MXene化學鍵合提升鋰/鈉高載量和贗電容存儲特性》(Boosting the Pseudocapacitive and High  Mass-Loaded Lithium/Sodium Storage through Bonding Polyoxometalate Nanoparticles  on MXene Nanosheets)的成果發表在國際知名學術期刊Advanced Functional  Materials上,2018級博士研究生晁會霞為本文第一作者,胡涵教授和吳明鉑教授為共同通訊作者。

    圖3.  雜多酸與MXene復合結構提升高載量下贗電容儲鋰/鈉性能

       發展光電、風電等清潔電能是優化能源結構的重要手段,這些間歇性電能的有效利用亟需高性能電化學儲能系統,特別是兼具高能量密度和高功率密度的儲能系統。在這一趨勢下,贗電容型負極材料的開發成為了儲能材料重點關注的方向。雜多酸團簇具有接受和存儲多個電子的能力,被稱為“電子海綿”,是近年來廣受關注的一種新型儲鋰/儲鈉材料。此外,雜多酸團簇顆粒結構高度可調,易于實現贗電容特性。然而,雜多酸電極材料僅能在低載量下實現高容量和高倍率;另外,雜多酸不穩定,在電化學儲鋰/鈉過程中結構容易破壞。如何在高載量下發揮雜多酸結構可調、氧化還原特性豐富的優勢,同時提高其穩定性仍充滿挑戰。新型碳材料團隊充分分析了雜多酸的生長過程,提出在制備雜多酸的弱酸性條件下引入MXene誘導雜多酸前驅體離子的吸附、雜多酸成核以及可控生長;通過雜多酸與MXene之間的化學鍵合作用提升雜多酸的穩定性,利用MXene與雜多酸原位組裝形成的復合結構協同電子傳導與離子輸運;基于雜多酸與MXene間協同作用實現了高載量下的贗電容儲鋰/鈉(圖3),所構筑的鋰離子電容器和鈉離子電容器均表現出優異的性能。

       題為《富本征缺陷多孔碳骨架對多硫化物吸附以及催化轉化的增強機制》(Intrinsic Defect-Rich Hierarchically Porous  Carbon Architectures Enabling Enhanced Capture and Catalytic Conversion of  Polysulfides)的成果發表在納米材料領域頂級期刊ACS  Nano上,2019級博士研究生關露為論文第一作者,胡涵教授和吳明鉑教授為共同通訊作者。

    圖4.  富本征缺陷碳材料促進對多硫化物的吸附和催化轉化

       因具有能量密度高、原料來源廣泛等優點,鋰硫電池被認為是最具發展前景的下一代高性能二次充電電池之一。但鋰硫電池中的活性物質硫不導電、充放電過程體積變化劇烈,且存在嚴重穿梭效應,極大限制了鋰硫電池的實際應用。針對鋰硫電池應用過程中的瓶頸,新型碳材料團隊開發了新型富本征缺陷碳材料,通過可控移除碳材料表面雜原子引入本征缺陷,調控碳材料表面電子結構。所構筑的富缺陷碳材料對多硫離子表現出非常高的吸附和催化轉化特性,同時解決了上述三個問題,顯著提升了鋰硫電池的性能,如圖4所示。

       鑒于在該領域取得的系列成果,新型碳材料團隊應邀在國際頂級學術期刊Cell姊妹刊Matter上發表題為《激光輻射調控電極材料的能源存儲和轉化性能》(Laser  Irradiation of Electrode Materials for Energy Storage and  Conversion)綜述文章(圖5)。胡涵教授為本文第一作者,胡涵教授和吳明鉑教授為共同通訊作者。

    圖5. 激光輻射調控電極材料結構及性能策略

       電極材料不同尺度的結構特征對其電化學性能均具有顯著影響,如何實現在多個尺度下對電極材料進行可控調節是該領域關注的熱點。由于可實現在低功耗下快速、精準以及高度可控的材料加工,激光輻照技術近年來被廣泛用以制備和調控電極材料,并在缺陷可控引入、異質結構精準構筑以及一體化電極原位制備等方面展現出獨特的優勢。文章總結了激光輻照技術在電極材料制備及改性方面的最新進展,并特別強調其在缺陷、異質結以及一體化電極構筑等方面的獨特優勢。在對激光輻照技術原理進行簡單介紹后,作者分析了激光輻照參數對材料結構的影響規律并總結了利用激光輔助技術調控納米碳、金屬以及化合物納米晶等電極材料的研究進展和應用特性。最后,作者詳細分析了該領域所面臨的挑戰,并對未來的發展趨勢進行了展望。

       新型碳材料團隊是“重質油國家重點實驗室”以及“全國石油和化工行業重質油碳質化高附加值利用重點實驗室”的重要組成部分。團隊圍繞新能源高效轉化和利用、重質油高附加值利用的重大需求,成功開發了系列高性能碳材料,研究成果已在儲能、環保等領域實現了工業化應用,取得了顯著的經濟和社會效益。團隊已承擔國家及省部級項目50余項,發表SCI論文190余篇,撰寫著作2部,授權發明專利50余項,獲省部級科技獎勵10項。2015年入選中國石油大學(華東)優秀創新團隊,2018年團隊被評為學?!扒啻航üπ聲r代先進集體”,2020年獲批學?!笆蜒芯可鷮焾F隊”。

       全文鏈接:

    https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202016888

    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202008822

    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adfm.202007636

    https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c02294

    https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(20)30234-4


    【作者:淡天俊   審核:劉東】

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